近日，材料基因组工程研究院孙强教授团队发表金属表面构筑高熵分子网络（High-Entropy Molecular Networks）成果。相关内容以“Constructing High-Entropy Molecular Networks on Metal Surfaces”为题，发表于国际学术期刊《Journal of the American Chemical Society（JACS）》。材料基因组工程研究院博士生陆佳宜为论文第一作者。
高熵材料因其多组元构成和高度的组态熵效应，近年来受到广泛关注，并在能源存储、催化等领域展现出独特性能。高熵材料的概念也从早期的多组元合金拓展到众多类型材料。对于以有机分子为构筑单元的高熵分子网络仍鲜有探索。本研究地提出利用表面配位化学（on-surface coordination chemistry）方法，在铜(111)单晶表面上原位构筑由多种含吡啶配位基的有机分子组成的二维高熵网络。
研究团队设计并制备了一种旋转掩膜，灵感来源于维恩图的组合思想（如图1）。该装置能够在同一基底上实现多组分分子沉积，进而高通量获得至多六种组分的不同分子网络样品库，为研究高熵体系的构筑规律提供了新的实验平台。
图1.利用旋转掩膜实现多组分样品库的设计与制备示意图。
通过扫描隧道显微镜（STM）原位表征，研究人员揭示了不同组分分子在表面组装过程中呈现出的有序与无序相，团队利用机器学习方法对六组分分子网络的高分辨STM图像进行分析，首次实现了单分子识别和混合熵定量计算（如图2），并提出了一套表征分子网络“无序度”的新指标。进一步地，结合蒙特卡洛和分子动力学模拟，揭示了分子形状、对称性和配位数在决定网络结构稳定性及熵值中的关键作用。该研究表明，高熵分子网络不仅能够通过合理设计获得稳定的多组分混合态，还为理解和调控低维有机纳米结构的构筑提供了新思路。
图2.六组分分子网络的原子级实空间表征及机器学习分析结果。
本工作由金沙js6038材料基因组工程研究院（MGI）孙强课题组与波兰玛丽亚·居里-斯克沃多夫斯卡大学的Pawe? Szabelski教授课题组合作完成，金沙js6038材料基因组工程研究院为第一单位，孙强教授为通讯作者，第一作者为MGI博士生陆佳宜。本研究得到了中国国家自然科学基金的支持（No. 22072086, No. 22302120）。
MGI智能化表面科学和纳米制造课题组近年来聚焦于利用数据挖掘、机器学习和人工智能方法，结合高通量实验手段探索人工智能在表面科学中的应用，以及开展新型表面化学反应的探索。致力于培养具备“重基础、跨学科、国际化”理念的材料基因特色人才。
课题组网站：https://www.qiangsungroup.cn/
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c08377
